近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所無機膜與催化新材料研究組（504組）楊維慎研究員、彭媛副研究員團隊在純相共價有機框架氣體分離膜研究方面取得新進展，以共價有機框架納米片為膜構(gòu)筑基元，誘發(fā)錯排縮孔效應(yīng)，成功實現(xiàn)了二氧化碳的高效分離。

　　在碳達峰碳中和的國家戰(zhàn)略目標背景下，發(fā)展低能耗、環(huán)境友好的CO2選擇性分離膜具有重要意義和實際應(yīng)用價值。高性能二維分離膜是該研究領(lǐng)域前沿性研究議題。二維共價有機框架（covalent organic frameworks，COFs）具有永久性一維直通孔道，豐富的表面官能團以及優(yōu)異穩(wěn)定性，在CO2分離領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛力。然而，目前二維COFs孔徑大于0.8nm，對于動力學(xué)直徑0.3~0.4 nm范圍的小分子氣體例如H2（0.29 nm）、CO2（0.33 nm）等難以實現(xiàn)精確分離，構(gòu)建具有高效CO2分離性能的純相二維COFs膜面臨極大挑戰(zhàn)。

　　工作中，該團隊在前期研究（Science，2014；Angew. Chem. Int. Ed.，2017）基礎(chǔ)上，以三種不同表面化學(xué)和孔徑的層狀COFs材料為研究對象，發(fā)展出一種弱酸性溶劑剝層，并輔以溫和機械外力的方法，將其剝離為厚度~2nm、尺寸達微米級的系列超薄納米片層，通過精確控制納米片錯排組裝，成功構(gòu)建了孔徑尺寸適合CO2分離的純相COFs膜。COFs骨架對CO2選擇性吸附特性與納米片錯排縮孔效應(yīng)協(xié)同作用誘發(fā)氣體在膜內(nèi)表面擴散機制，首次實現(xiàn)了CO2/H2混合氣中大分子CO2優(yōu)先滲透分離，分離性能達到工業(yè)應(yīng)用需求。該工作為開發(fā)新型COFs氣體分離膜材料提供了新思路。

　　相關(guān)成果以“Single-Phase Covalent Organic Framework Staggered Stacking Nanosheet Membrane for CO2-Selective Separation”為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作的第一作者是大連化物所504組博士后王鵬遠。該工作得到國家自然科學(xué)基金、大連化物所創(chuàng)新基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、遼寧省“興遼英才計劃”等項目的資助。

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202106346

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